近年来,二维(2D)资料因具有共同的与自旋相关的物理性质(范德华资料的磁子激子耦合行为和金属有机骨架资料中非惯例磁现象等)而引起了物理学家和资料学家们的广泛重视。尤其是具有磁性(铁磁和反铁磁)的二维资料更是下一代自旋电子器件的首选资料。但是,因为反铁磁缺少净磁化强度以及外磁场呼应才能,精确辨认它们的磁结构、然后深化了解其反铁磁衍生效应仍然是一个严格应战,这极大地约束了二维反铁磁的基础研讨和实践使用。而关于二维铁磁资料而言,怎么寻觅到居里改变温度高于室内温度的体系则成为人类的寻求方针。则针对这样一些问题,我国科学技能大学国家同步辐射试验室的闫文盛教授课题组依据同步辐射技能展开了二维磁性资料规划调控、微观结构和微观磁性三者之间内在联系的研讨,获得了系列研讨成果(J. Am. Chem. Soc. 2015, 137: 2622; Small, 2017, 13(39): 1701389; Acs. Appl. Mater. Inter., 2018, 10(37): 31648; Acs. Appl. Mater. Inter., 2019, 11(34): 31155;Nat. Commun., 2019, 10(1): 1584;Nat. Commun., 2021, 12(1): 1854;Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60 (13): 7251-7258)。近来,闫文盛教授课题组与其合作者在二维反铁磁资料和铁磁性资料的磁性规划调控等方面获得了新的研讨发展。
1.勘探范德华资料VPS3中的Néel型反铁磁序和相干磁子-激子耦合行为
二维范德华(vdW)反铁磁资料因为具有太赫兹共振、多维磁序态和超快自旋动力学等特征而遭到广泛重视,近年来在自旋-轨迹羁绊激子态和电子自旋转矩等范畴的研讨中获得了的重要发展。为了探求二维反铁磁资料的磁构型及其衍生效应,研讨团队使用非线性二次谐波(SHG)和拉曼(Raman)光谱技能研讨了层状反铁磁单晶VPS3,提醒了具有面外各向异性的二维反铁磁体VPS3中的Néel型反铁磁序,发现这种长程反铁磁序在超薄极限下任旧存在(图1)。随后,团队初次在单层WSe2/VPS3异质结中检测到了Néel型反铁磁序诱导的强层间激子-磁子耦合(EMC)及其所发生的增强激子态。这一研讨成果不只在国际上初次用试验办法证明了VPS3的精细磁结构,并且发现了依据此构型诱发的强激子-磁子耦合行为。这为二维反铁磁资料的研讨供给了新的光学途径,并促进了它们在磁-光和光-自旋电子器件中的潜在使用。研讨成果近期以“Probing the Néel-Type Antiferromagnetic Order and Coherent Magnon–Exciton Coupling in Van Der Waals VPS3”为题宣布在闻名学术期刊《先进资料》上(Adv. Mater. 2023, 35(30): 2300247)
图1(a)温度依靠的SHG图形,(b)提取的SHG强度拟合,(c)解理的VPS3光学相片,(d-f)不同厚度VPS3样品的SHG图形。
寻觅和制备具有室温铁磁性的二维(2D)磁性半导体仍然是资料科学中的一个十分具有应战性的问题,并且鄙人一代自旋电子器件中发挥着至关重要的效果。课题组经过配体裁剪战略来调理Cu二聚体的内部Cu离子的间隔,引进部分的晶格应力,能够赋予二维半导体反铁磁资料Cu-MOF固有的室温铁磁耦合特性。选用具有元素分辩性的X射线磁圆二色性(XMCD)技能,为本征的铁磁性供给了十分有利的依据。翔实的结构表征证明,磁耦合的改变是由Cu二聚体中Cu原子之间的间隔的添加因而导致d电子的占有态的添加而引起的。理论核算标明,铁磁耦合跟着Cu-Cu间隔的添加而增强,然后按捺了最近邻Cu原子的3d轨迹之间的杂化。该工作为规划和制作依据MOF的半导体室温铁磁资料供给了有用的途径,并促进了它们鄙人一代自旋电子器件中的实践使用。研讨成果近期以“Intrinsic room-temperature ferromagnetism in a two-dimensional semiconducting metal-organic framework”为题宣布在闻名学术期刊《天然-通讯》上NatCommun. (2023).DOI :10.1038/s44-9。
图2(a)Cu-MOFs的组成进程示意图,(b)Cu-MOFs的EXAFS谱图,(c)300K的磁滞回线谱图,(d)Cu的磁圆二色信号图。
几许自旋阻挫体系因能使资料发生别致物相以及共同的物理现象而成为凝聚态物理中最具吸引力的前沿科学问题之一。课题组结合理论核算和试验数据,在一个菱形晶格的Fe-MOF资料中发现了经典的自旋液体行为。在Fe-MOF中,具有高自旋态S = 5/2的Fe离子构成一个二维菱形格子。依据第一性原理核算,证明了相邻Fe3+离子间的反铁磁交流相互效果。一起使用four-state核算方法,得到相邻的Fe3+离子之间的交流积分比值为0.72,标明了无序自旋态的潜力,为完成类自旋液身形供给了可能性。交直流磁化率测验依据成果得出直至400 mK也不存在长程磁序,一起排除了自旋玻璃态的可能性。进一步经过零磁场的比热测验得到与磁奉献相关的一次项系数γ项的存在,一起γ值还出现磁场独立性。此外,跟着外加磁场的添加,比热的峰值方位向更高的温度移动;而极低温至180 mK的比热测验也未曾发现显着的反常峰,标明在整个丈量温度范围内都不存在长程磁有序。这些特征为自旋液体行为供给了清晰和实践的依据。研讨成果以“Classical spin liquid state in a rhombic lattice metal-organic framework”为题宣布在《纳米研讨》上10.1007/s1-9。
以上研讨工作得到了合肥光源(NSRL)、北京同步辐射设备(BSRF)、上海同步辐射设备(SSRF)和我国科学技能大学微纳研讨与制作中心的名贵机时支撑,也遭到了国家科技部严重专项、安徽省科技严重专项、国家天然科学基金、合肥壮科学中心要点研制项目和我国博士后科学基金等基金赞助。